В 60-е годы Брандо снялся в десятке разных по жанру картин: «Некрасивый американец» (1963), «Моритури» (1965), «Аппалуза» (1966), «Отражение в золотом глазу» (1967) «Кэнди» (1968). Однако самой значительной работой актера в том десятилетии стала лента Артура Пенна «Погоня» (1965), где Брандо сыграл роль шерифа Колдера. Все остальные ленты были перепевами, часто не самыми лучшими, его прежних работ.
Новый взлет популярности Брандо произошел в 1972 году, когда на экраны вышел фильм Фрэнсиса Форда Копполы «Крестный отец», где Марлон сыграл главную роль — главу одного из мафиозных кланов Нью-Йорка дона Корлеона. Эту роль можно смело назвать высшим пилотажем в творческой карьере актера. Как писали газеты, этой ролью Брандо опрокинул все привычные представления об образах гангстеров на экране. За нее актер был удостоен премии «Оскар», однако получение ее не обошлось без скандала. Весной 1973 года, когда проходила церемония награждения, вся Америка наблюдала за событиями в поселке Вундед-Ни, где группа индейцев племени дакота держала осаду от армии и полиции, требуя от правительства расследования беззаконий, творимых Комиссией по делам индейцев. Правительство пыталось силой заставить осажденных сложить оружие, чем вызвало бурю протеста по всей стране. И одним из первых в защиту индейцев выступил Марлон Брандо. Он отказался явиться на церемонию вручения «Оскара» и вместо себя прислал дочь индейского вождя племени апачи и актрису Сашин Литлфезе (Маленькое Перо). Она зачитала заявление Брандо, в котором тот осуждал свое правительство за многолетнюю дискриминацию коренного населения Америки.
В том же 1973 году имя Брандо вновь оказалось в эпицентре скандала, но теперь уже творческого. Тогда на экраны мира вышел очередной фильм с его участием — «Последнее танго в Париже» Бернардо Бертолуччи, который в ряде стран был запрещен для показа из-за сцен откровенно сексуального характера. И хотя сама лента была признана большинством критиков как шедевр, однако шлейф скандальной славы вокруг нее не утихал многие годы. После «Танго» Брандо снялся еще в трех фильмах 70-х: «Излучины Миссури» (1976) Артура Пенна, «Супермен» (1978) Ричарда Доннера, «Апокалипсис сегодня» (1979) Фрэнсиса Форда Копполы.
В 80-е годы Брандо вновь ушел в отшельники: он перестал сниматься и занялся литературной деятельностью (писал мемуары, которые выйдут в 1994 году под названием «Песни, которым научила меня мать»). В конце того десятилетия Брандо вновь вышел на съемочную площадку, снявшись в двух фильмах: «Сухой белый сезон» (1989, роль адвоката) и «Новичок» (1990, роль мафиозного главаря). Однако от прежнего Брандо там мало что осталось. Тогда же Брандо в очередной раз стал отцом: от связи с 30-летней гватемалкой Кристиной Руну у него 13 мая 1989 года родилась дочь Нина. Брандо лично присутствовал при ее родах, а когда они завершились, объявил, что дарит матери и ребенку дом, расположенный неподалеку от его виллы в Санта-Монике.
Нина стала девятым официальным ребенком великого артиста. Казалось бы, этому факту можно было только радоваться. Однако на самом деле назвать Брандо счастливым отцом язык не поворачивается. Дело в том, что практически ни с одним из детей актер не поддерживал близких отношений, из-за чего судьба некоторых из них сложилась печально. Например, его старший сын Кристиан в 16 лет пристрастился к наркотикам и ушел в одну из коммун хиппи. Брандо с трудом вытащил парня оттуда и взялся за его воспитание. Поселил в своем доме и буквально шагу не давал ступить без своего ведома (даже провел в комнату сына сигнализацию, которая могла реагировать на наркотики). Когда Кристиан захотел сделать карьеру в кино (ему прочили там хорошее будущее), Марлон был первым, кто запретил ему думать об этом. В итоге ничего путного из парня так и не вышло: в 80-е он связался с бандой торговцев наркотиками и несколько раз едва не угодил за решетку. К отцу он наведывался только тогда, когда ему нужны были деньги на девочек и наркотики.
Не менее несчастной была и дочь Марлона Брандо Шайенн. В течение почти двадцати лет отец не проявлял к ней никакого интереса и вспомнил только тогда, когда дочь попала в беду — разбилась в автокатастрофе. Вот тут Брандо засуетился: устроил ее в лучшую лос-анджелесскую клинику, где врачи сделали невозможное — спасли изуродованное в аварии лицо девушки. А когда после выписки Шайенн забеременела от своего любовника — сына таитянского бизнесмена Дага Дроллета, — Брандо приглашает их обоих к себе в Лос-Анджелес. Лучше бы он этого не делал. 16 мая 1990 года на роскошной вилле актера Даг Дроллет будет убит. События выглядели следующим образом.
В тот вечер в доме находились четверо: сам хозяин виллы, Шайенн, Даг и Кристиан. Отношения обоих друг к другу отличались крайней враждебностью, поскольку Кристиан считал Дага плохим избранником для своей горячо любимой сестры. В тот роковой вечер обстановка накалилась до предела. Выпив лишнего, Кристиан принялся оскорблять Дага и даже угрожать ему пистолетом. Брандо-старший попытался отобрать у возбужденного сына оружие, но безуспешно. Спрятав пушку в карман, Кристиан пообещал отцу, что отстанет от парня и в подтверждение своих слов удалился в другую комнату. Казалось, на этом конфликт исчерпан. Увы…
Когда все успокоились, Шайенн отправилась на кухню, Даг остался в ее комнате, а Брандо-старший уединился в своем кабинете. И только Кристиан не мог найти себе места, бесцельно слоняясь по дому. В конце концов эти хождения ему наскучили, он вновь извлек пистолет и отправился выяснять свои отношения с женихом сестры. Когда он вошел в ее комнату, Даг сидел на диване с бокалом в руке и беспечно смотрел телевизор. Какой разговор произошел между ними, так и осталось тайной, однако спустя несколько секунд после появления Кристиана в комнате сестры раздался выстрел. Девушка бросилась на шум, но успела добежать только до гостиной. Она увидела, как из ее комнаты вышел Кристиан с пистолетом в руке, который спокойно произнес: «Ну вот я его и убил». Как рассказывала позднее сама Шайенн: «После выстрела я не хотела входить в комнату, где был Даг. И хотела покончить с собой, убить себя и ребенка, которого носила. Но мне стало страшно».