На рубеже 70-х Роберт снялся еще в нескольких фильмах: «Песня Сэма» (1969), «Кровавая мама», «Привет, мамуля!» (оба — 1970). Два первых фильма можно смело отнести к проходным, и лишь «Кровавая мама» достойна того, чтобы поговорить о ней более подробно. Ленту снял Роджер Корман, который считался безусловным королем фильмов категории «В». Его новая картина была посвящена легендарной личности: знаменитой гангстерше 30-х годов мамаше Кейт Баркер, которая сколотила с собственными сыновьями банду и грабила банки на Среднем Западе. Роберт попал в этот фильм по протекции своей любовницы Шелли Винтерс, которой досталась роль «мамаши». Именно Винтерс назначила на роли сыновей своих знакомых, поэтому не удивительно, что Роберт тоже оказался в их числе — он должен был сыграть наркомана-психопата Ллойда. Для того, чтобы лучше соответствовать образу наркомана, Роберту пришлось — нет-нет, не подсесть на наркотики, — а здорово поголодать, после чего его лицо осунулось и обрело нездоровый цвет. Правда, и роль его оказалась самой короткой: Ллойд умирает от передоза одним из первых в банде.
Во время съемок одного из эпизодов произошел забавный инцидент. По сюжету герои Шелли и Роберта должны были убегать на машине от полицейских, при этом Шелли стреляет из автомата через заднее стекло, а Роберт ведет автомобиль. Два оператора примостились в кузове, прикрепленном к багажнику автомобиля. И вот съемка началась. Буквально с первых же мгновений машину стало кидать из стороны в сторону, будто за рулем сидел пьяный. С огромным трудом операторам удалось провести съемку, хотя они совершенно не были уверены в том, что эпизод получился. Они так и сказали Роберту: «Мы не знаем, что получилось, поскольку ты потерял контроль над машиной. Может быть, сделаем еще один дубль?» На что актер ответил: «Конечно, я потерял управление. Я ведь еще никогда не водил машину. У меня и прав-то нет». Можете себе представить, как вытянулись физиономии операторов. Естественно, ничего переснимать они не стали и в фильм вошел тот самый первый дубль.
Что касается отношений Роберта и Шелли во время съемок, то они были в самом зените. Причем Шелли в них выступала не только в роли любовницы, но и матери молодого актера. Например, узнав о том, что ее возлюбленный получает мизерные деньги за работу и буквально сидит на бобах, она потребовала давать ему деньги хотя бы на расходы, чтобы он не сидел полуголодным (просить об этом сам Роберт стеснялся, да и гордый был очень). Некоторые, глядя на их союз, называли Шелли «еврейской мамой Роберта», что было недалеко от истины.
После съемок в «Кровавой маме» Роберт вернулся на сцену, правда, уже не в Нью-Йорке — устроился в труппу бостонского театра «Тиэтр Компани оф Бостон». Проработав там какое-то время, он вернулся в Нью-Йорк, чтобы в декабре 1970 года сыграть там в постановке своей любовницы Шелли Винтерс под названием «Ночные сцены шумной пассажирки». Критики назвали его игру в ней «ошеломляющей». Однако похвалы на хлеб не намажешь, и в финансовом отношении Роберту в ту пору приходилось несладко. Даже самая его успешная на тот момент роль — в «Кровавой маме» — не принесла ему сколь-нибудь ощутимых денежных дивидендов. Жил он скромно, в небольшой квартирке на четвертом этаже, в доме на Западной Четырнадцатой улице, между Гринич Виллидж и Челси, платя за жилье 70 долларов в месяц. Чтобы хоть как-то сводить концы с концами, ему приходилось хвататься за любую, даже самую крохотную роль, которые ему предлагали в кино и театре. В начале 70-х он записал на свой счет еще несколько фильмов: «Думая о Дженнифер», «Рожденный побеждать», «Банда, которая не умела играть честно» (все — 1971), «Бей в барабан медленно», «Злые улицы» (оба — 1973). Два последних фильма стали самыми удачными из всего этого списка. В них Роберт сыграл главные роли: в «Барабане» это был «дубоватый» бейсболист, в «Улицах» (их снял Мартин Скорсезе) — гангстера Джонни Боя. Именно последняя роль и принесла Роберту славу самого талантливого нью-йоркского актера начала 70-х и стала тем звездным билетом, по которому он вошел в святая святых — в Голливуд.
Осенью 1973 года, когда «Злые улицы» вышли на экран, его увидел режиссер Фрэнсис Форд Коппола, который готовился к съемкам продолжения «Крестного отца» и искал актера на роль молодого дона Карлеоне. Он рассчитывал, что эту роль сыграет Марлон Брандо, воплотивший в первом «Крестном отце» образ пожилого Карлеоне, но актер отказался. Во-первых, был обижен, что ему мало заплатили за первый фильм, во-вторых — не хотел играть в жестком гриме молодого человека. И тут Коппола увидел Де Ниро. Собственно, это была не первая встреча режиссера и актера. Еще в период подготовки к съемкам первого «Крестного отца» Роберт был утвержден на одну из ролей — Поля Гатто. Но затем он добровольно ушел из проекта, предпочтя второстепенной роли у Копполы главную роль в фильме Джеймса Голдстоуна «Банда, которая не умела играть честно». А когда «Крестный отец» вышел на экраны и собрал обильный урожай баксов и призов, Роберт, конечно, начал кусать локти от обиды, поскольку его «Банда» оказалась дешевкой. Впрочем, не зря говорится: что ни делается, все к лучшему. Если бы Роберт сыграл в первом «Крестном отце», то ему не досталась бы роль молодого Карлеоне во втором, а именно эта роль сделает его по-настоящему знаменитым.
Съемки «Крестного отца-II» начались 1 октября 1973 года со сцен на озере Тахо. Но Роберт в них занят не был, поэтому усиленно готовился к роли — ускоренным методом учил итальянский язык. Эпизоды с его участием начали снимать со сцен в Маленькой Италии в январе 1974 года, а заканчивали на Сицилии в апреле-июне. В разгар этой работы Роберт был удостоен двух значительных наград: за роли в фильмах «Банда, которая не умела играть честно» и «Злые улицы» он получил приз от «Кружка кинокритиков» и Национального общества кинокритиков как «Лучший актер второго плана». Не «Оскар», конечно, но все равно приятно.